非水相体系有机酸对水钠锰矿界面氟喹诺酮类抗生素降解的影响机制

田芹; 李代微; 程鹏飞; 秦好丽; 刘同旭

文章摘要

田芹,李代微,程鹏飞,秦好丽,刘同旭.非水相体系有机酸对水钠锰矿界面氟喹诺酮类抗生素降解的影响机制[J].农业环境科学学报,2025,44(3):675-684.

非水相体系有机酸对水钠锰矿界面氟喹诺酮类抗生素降解的影响机制

Mechanisms of the effect of organic acids in non-aqueous systems on the degradation of fluoroquinolone antibiotics at the birnessite interface

投稿时间：2024-12-26

DOI：10.11654/jaes.2024-1144

中文关键词: 水钠锰矿有机酸氟喹诺酮类抗生素非水相光降解

英文关键词: birnessite organic acid fluoroquinolone antibiotics(FQs) no-naqueous photodegradation

基金项目:国家自然科学基金项目（42407028，41967003）；地下水资源与环境教育部重点实验室开放课题资助（202406ZDKF11）；中国博士后基金面上项目（2024M760597）；广东省基础与应用基础研究重大项目（2023B0303000006）；广东省科技计划项目（2023B1212060044）

作者	单位	E-mail
田芹	贵州师范大学化学与材料科学院, 贵阳 550001 广东省科学院生态环境与土壤研究所, 华南土壤污染控制与修复国家地方联合工程研究中心, 广东省农业环境综合治理重点实验室, 广州 510650
李代微	贵州师范大学化学与材料科学院, 贵阳 550001
程鹏飞	广东省科学院生态环境与土壤研究所, 华南土壤污染控制与修复国家地方联合工程研究中心, 广东省农业环境综合治理重点实验室, 广州 510650 江苏大学环境与安全工程学院, 江苏镇江 212013	pengfeichemistry@163.com
秦好丽	贵州师范大学化学与材料科学院, 贵阳 550001 贵州省材料化学重点实验室, 贵阳 550001
刘同旭	广东省科学院生态环境与土壤研究所, 华南土壤污染控制与修复国家地方联合工程研究中心, 广东省农业环境综合治理重点实验室, 广州 510650

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中文摘要:

为研究非水相体系中土壤活性矿物水钠锰矿及植物根系分泌的有机酸对氟喹诺酮类抗生素（Fluoroquinolones，FQs）的光降解影响机制，合成了水钠锰矿及草酸负载水钠锰矿，进行不同草酸负载量及不同水分条件下的非水相FQs的光降解实验。结果表明：随着水钠锰矿物表面草酸负载量的增加，其氧化度减弱，表面氧空位/表面晶格氧（O_ads/O_altt）的比率从 0.215 升高到 0.272~0.394，水钠锰矿禁带宽度减小，从1.80 eV减小到1.62~1.64 eV。光降解实验表明，诺氟沙星在水钠锰矿-不同负载量草酸中发生明显光降解，随着负载量增加，光降解速率常数逐渐升高，从0.042 min^-1升高到0.152 min^-1。同时诺氟沙星的光降解速率常数也随着含水量的升高而增加，从0.029 min^-1升高到0.109 min^-1。对比不同结构FQs（诺氟沙星、环丙沙星、恩诺沙星）光降解行为发现，其降解速率和草酸-水钠锰矿促进效果受其分子活性影响而具有明显差异。研究表明，草酸负载水钠锰矿后，其氧化度减弱，光电效应增强，利于价电子跃迁形成更多活性物质。草酸负载及含水量增加均利于诺氟沙星抗生素在水钠锰矿界面的光降解。

英文摘要:

To investigate the photodegradation mechanism of fluoroquinolone antibiotics（fluoroquinolones, FQs）in non-aqueous systems, the effects of soil-active mineral birnessite and organic acids secreted by plant roots were studied. Birnessite and oxalate-loaded birnessite were synthesized and subjected to photodegradation experiments of non-aqueous FQs under varying oxalate loadings and moisture conditions. The results showed that as the oxalate loading on birnessite increased, its oxidation degree decreased, with the surface oxygen vacancy/surface lattice oxygen（O_ads/O_altt）ratio rising from 0.215 to 0.272-0.394. The band gap of birnessite decreased from 1.80 eV to 1.62-1.64 eV. Photodegradation experiments demonstrated that norfloxacin underwent significant photodegradation in birnessite with different oxalate loadings. The degradation rate constant increased with the oxalate loading, from 0.042 min^-1 to 0.152 min^-1. Similarly, the degradation rate constant also increased with moisture content, from 0.029 min^-1 to 0.109 min^-1. Comparative studies of different FQs structures（norfloxacin, ciprofloxacin, enrofloxacin）showed distinct degradation rates, influenced by molecular activity, and the promoting effect of oxalate-loaded birnessite varied accordingly. The results suggest that oxalate loading reduces the oxidation degree of birnessite, enhances the photocatalytic effect, and facilitates the formation of more reactive species, thereby promoting the photodegradation of norfloxacin at the birnessite interface.

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