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| 水铁矿厌氧转化过程中Cd的纳米尺度固存机制 |
| Nanoscale sequestration mechanism of Cd during anaerobic transformation of ferrihydrite |
| 投稿时间：2025-02-25 修订日期：2025-04-21 |
| DOI： |
| 中文关键词: Cd 水铁矿共沉淀 铁氧化物转化 球差校正扫描透射电子显微镜 微观固存机制 |
| 英文关键词: Cd ferrihydrite coprecipitates Fe oxides transformation Cs-STEM microscopic sequestration mechanism |
| 基金项目:国家自然科学基金项目（批准号：42107264、42377008）；广州市科技计划项目（批准号：2025A04J4492） |
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| 中文摘要: |
| 为深入探究Cd在铁氧化物厌氧转化过程中的固存释放行为以及与铁氧化物的微观交互机理，本研究选取环境中广泛分布的铁氧化物—水铁矿为研究对象，设置二价铁（Fe(II)）介导下的水铁矿-Cd(II)共沉淀转化体系，通过化学批量提取实验探究了铁氧化物转化不同时间点上重金属Cd的固存-释放特性，通过X射线衍射（X-ray diffraction，XRD）、X射线光电子能谱（X-ray photoelectron spectroscopy，XPS）和球差校正扫描透射电子显微镜（Spherical aberration-corrected scanning transmission electron microscopy，Cs-STEM）系统揭示了Cd对铁氧化物转化过程的影响以及Cd在铁氧化物纳米颗粒上的微观固存机制。结果表明：针铁矿（80.9%）和磁铁矿（19.1%）是Fe(II)介导的水铁矿-Cd(II)共沉淀转化体系最终产物，纤铁矿作为中间产物。化学提取实验表明34.1%的Cd(II)以不可提取的形态最终被铁氧化物固存。Cs-STEM对矿物元素含量的分析结果显示，Cd(II)在针铁矿上的含量（1.9%，8 h）显著高于其在磁铁矿（0.8%，8 h）和纤铁矿（0.4%，8 h）上的含量。对单一针铁矿颗粒的亚纳米尺度的精细成像和晶面间距分析表明，Cd(II)在针铁矿特征晶面上呈现明显亮点，针铁矿晶面间距变化最大的为G(111)晶面，相较于不含Cd的纯水铁矿处理，其间距增加0.0438?。XPS结果显示，转化过程中金属-氧键比例由45.0%（8 h）显著下降至4.8%（168 h），表面结合态Cd比例下降。综合化学提取实验、Cs-STEM和XPS结果得出，Cd(II)可以通过铁氧化物的厌氧转化以同晶取代的方式固存在针铁矿晶体结构中，从而降低其迁移特性。 |
| 英文摘要: |
| 1. 阐明了Fe(II)介导的“水铁矿—Cd(II)”共沉淀转化体系中针铁矿和磁铁矿为主要最终产物，34.1%的Cd(II)以不可提取形态被铁氧化物稳定固存。
2. 通过Cs-STEM、XPS等先进技术揭示了Cd(II)在针铁矿上的含量显著高于磁铁矿和纤铁矿，且主要通过同晶取代方式固存于针铁矿晶格内部，而非表面络合，为Cd的环境行为预测和高效钝化提供了理论依据。 |
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