自20世纪90年代，我国设施蔬菜产业迅猛发展，至2016年设施蔬菜种植面积达到390万hm²，占全球设施栽培总面积的80%以上，成为世界上设施栽培面积最大的国家，并且还以每年约10%的速度增长^[1-2]。相比于露地蔬菜种植，设施种植的封闭、反季节栽培、高复种指数的特点决定了作物周年养分需求量大。由于缺乏合理养分管理的理论与技术，导致每年投入大量肥料^[3]。据统计，设施菜地有机肥和化肥投入总量约为露天及大田种植的2倍和7倍，而养分利用率却处于较低水平^[4]。长期以来有机肥在设施蔬菜产业中使用的比例一直很高，而我国有机肥生产原料来源广泛，有些原料特别是畜禽粪肥重金属含量较高^[5]，多年施用可能会造成大量重金属在土壤中累积^[6]，进而影响设施菜地土壤环境及蔬菜产品质量安全^[7]。因此，了解设施菜地土壤重金属污染风险状况对污染防控具有重要意义。

近年来，土壤污染评价常用方法有地累积指数法^[8]、Nemerow综合污染指数法^[9]、潜在生态危害指数法^[10]、模糊数学法^[11]及灰色聚类法^[12]等，但都存在着局限性，评价过程中易受人为影响，造成评价结果失真^[13]。为解决评价体系对土壤重金属污染程度判定的不确定性和模糊性，蔡文^[14]提出的用于解决不相容问题的物元分析理论逐渐被运用于土壤重金属污染评价^[15-17]，改进后的物元可拓模型将各评价因子定量化，可避免人为干扰，提高评价精度^[18]。与传统评价方法相比较，赵杰等^[19]发现利用改进物元可拓模型对耕地土壤重金属污染评价有较好的适用性，且更加严谨合理。

当前，针对全国范围内的设施菜地土壤污染现状研究相对较少，主要集中在点位或部分区域的污染现状及风险评价^[20-22]，且评价方法受干扰程度大，失真度高，而了解全国设施菜地土壤重金属污染现状及趋势，利用科学合理的方法真实反映土壤重金属污染状况，对保障设施菜地土壤环境及农产品质量具有重要意义。本研究以我国设施菜地土壤为研究对象，通过文献查阅与样品采集，分析土壤重金属污染现状，并利用改进物元可拓模型法对其进行污染评价，为我国设施菜地土壤重金属污染防控及相关政策的制定提供数据支持和方法参考。

1 材料与方法 1.1 数据来源 1.1.1 文献查阅

本研究以重金属（heavy metal）、镉（Cd）、铅（Pb）、砷（As）、铬（Cr）、汞（Hg）、铜（Cu）、锌（Zn）、镍（Ni）、蔬菜土壤等为主题词，在中国知网、万方、维普及Web of Science数据库中进行检索，通过阅读文献从中筛选出涉及我国温室、塑料大棚、连栋大棚、保护地等设施蔬菜种植，采样点远离矿区及公路，非污水灌溉等蔬菜种植相关的文献，获取菜田0~20 cm土壤重金属含量的样本组401组（一个样本组代表通过单个或多个样本计算得到的一组平均数，如文献中实际采集10个土壤样本并测得多种重金属含量，通过计算其平均值最终得到一组数据，该组数据即代表了10个样本重金属含量水平）。文献样本数据库要素包括文献要素和样本要素（表层土壤重金属范围及含量、采样时间、样本来源地、pH）。数据来源于发表时间为2006—2018年的文献共101篇，其中，86%的数据组来自2011—2018年的文献，14%的数据组来自2006—2010年的文献。

1.1.2 样品采集

为完善我国设施菜地土壤重金属数据库，参照原农业部制定的《全国设施蔬菜重点区域发展规划（2015—2020年）》所涉及的设施栽培区域，按照随机取样法布点并采集设施菜地土壤样本^[23]。采样时期为上茬作物收获或拉秧后（翻耕前），且避开刚施肥的土壤。在蔬菜大棚或温室内按“Z”型进行五点采样，得到一份2 kg左右的混合土样，避开设施两侧各5 m地方，采样深度为0~20 cm。样品剔除石块、植物根茎等杂质后自然风干，用研钵研磨，过100目筛备用。共采集样品548份，如表 1所示。样品采集时间为2017—2018年。

1.2 样品分析

称取0.250 0 g土壤样品于微波消解管中，加王水（优级纯），冷消化过夜，采用密闭式微波消解仪（CEM，MARS-5）进行消解，在赶酸器中加热赶去剩余的酸，冷却后消解液转移至容量瓶中，高纯水定容，定量滤纸过滤，滤液用ICP - MS（Agilent ICP - MS 7700ce，美国）测定重金属Cd、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni含量^[24]；采用王水水浴加热消解，双通道原子荧光光谱仪（AFS-9100）测定As、Hg含量^[25]。在整个分析测定过程中通过加入空白、重复测定以及国家标准土壤参比物质GBW07455（GSS-26）进行全程质量控制，Cd、Pb、As、Cr、Hg、Cu、Zn、Ni重金属的回收率分别为86%~98%、91%~104%、89%~100%、85%~89%、86%~ 102%、93%~105%、85%~103%、96%~105%。

1.3 评价方法 1.3.1 改进物元可拓模型

本研究借鉴赵杰等^[19]改进后物元可拓模型，采用我国最新的土壤重金属参考标准《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）进行评价。该方法是从物元分析和可拓集合的理论出发，将土壤重金属污染分异概念集合（清洁-尚清洁-轻度污染-中度污染-重度污染）中的渐变分类关系由定性描述扩展为定量描述。首先，将问题概述为：设P={清洁-尚清洁-轻度污染-中度污染-重度污染}，其中N₁={清洁}，N₂={尚清洁}，N₃={轻度污染}，N₄={中度污染}，N₅={重度污染}，则N₁，N₂，N₃，N₄，N₅∈P，对任何待评物元p∈P判断p属于N₁或N₂，N₃，N₄，N₅，并通过贴进度函数计算贴进度^{[19, 26]}，具体计算步骤为：

（1）确定经典域、节域及待评物元规格化处理

土壤重金属污染物元R由土壤重金属污染N、特征向量c以及特征值v共同构成。若土壤重金属污染N有多个特征c₁，c₂，…，c_n，以及相应量值v₁，v₂，…，v_n，则表示为：

(1)

(2)

(3)

式中：N_j表示所划分的第j个评价等级；c₁，c₂，…，c_n为评价指标；（a_nj，b_nj）是对应于评价等级j的v_nj的量值范围，即经典域；p为整体评价等级；v_p1，v_p2，…，v_pn分别是N关于特征c₁，c₂，…，c_n的量值范围，即节域；R_j′为规格化的经典域物元。

(4)

(5)

式中：R₀为待评物元；R₀′为规格化的待评物元；v₁，v₂，…，v_n分别是N₀关于c₁，c₂，…，c_n的实测数据。

（2）权重的确定

采用污染物浓度超标倍数赋权法及Hakanson提出的毒性系数确定权重^[10]。污染物浓度超标倍数赋权法突出了土壤的主要污染物，考虑了不同污染物标准值的差异，是环境质量评价中常用的权重计算方法，其计算公式为：

(6)

(7)

式中：w_ki为样品k元素i的权重值；X_ki为样品k中元素i的实测浓度；s_i是元素i的所有评价等级标准的算数平均值；n为评价因子的个数；w_ki′为样品k元素i的修正权重；T_ri为元素i的毒性响应系数。

（3）建立贴进度函数并计算贴进度值

将非对称贴进度评判准则应用到物元可拓评价模型中，得到待评物元所对应各等级的贴进度：

(8)

(9)

式中：D_j(v_i′)为待评物元R₀与规格化经典域v_ij′的距离；w_i (x)为评价指标的权重；n为评价指标个数。最后，由P_j′（N₀）=max{P_j（N₀）}，可确定待评对象属于污染等级j′。

（4）参考标准

结合我国1990年土壤元素背景值^[27]和《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）中的污染风险筛选值及污染风险管制值确定土壤重金属污染评价标准。评价标准划分为五个等级^{[19, 28]}，分别是清洁（Ⅰ级）、尚清洁（Ⅱ级）、轻度污染（Ⅲ级）、中度污染（Ⅳ级）和重度污染（Ⅴ级）。Ⅰ级下限值为0，上限值为土壤元素背景值；Ⅱ级上限值为污染风险筛选值；Ⅲ级上限值为污染风险管制值的0.7倍；Ⅳ级上限值为污染风险管制值；Ⅴ级上限值为污染风险管制值的1.3倍。

1.3.2 潜在生态风险指数法

为进一步更好地验证改进物元可拓模型评价的可行性，采用近些年常用且考虑毒性系数的潜在生态风险评价法进行对比分析。潜在生态风险指数法是较为常用的评估方法，利用具有可比的等价属性指数分级法进行评价，不仅可以评价单一元素的风险等级，也可以评价总体风险等级^[10]。

潜在生态污染指数计算公式：

(10)

式中：I_s为土壤重金属的潜在生态风险指数；E_rⁱ为第i种重金属的潜在生态危害系数；T_rⁱ为第i种重金属的毒性系数（Hg=40，Cd=30，As=10，Cu=5，Pb=5，Ni=5，Cr=2，Zn=1）；C_实测ⁱ为第i种重金属含量的实测值；C_nⁱ为土壤元素背景值。

1.4 数据分析

综合文献查阅和样品采集获得的数据，本研究重金属的统计分析以总有效数据组数计算。由于部分文献中未给出土壤pH值，本研究中在涉及重金属超标率及pH值时剔除了未标明土壤pH值的数据。同时，在种植年限变化分析时，剔除了种植年限不明确的数据。利用SPSS 18.0及Origin 8.0对数据进行分析和作图。

2 结果与分析 2.1 设施菜田土壤重金属含量特征

土壤样本集中分布在较低含量区间（图 1），仅部分样点的含量较高。Cd、Pb、As、Cr、Hg、Cu、Zn、Ni的样本组数分别为808、881、727、767、336、814、703、421组，土壤重金属含量呈偏态分布，含量及变化幅度差异较大，以中位值为参考值，其含量中位值分别为0.15、22.87、7.48、44.79、0.07、25.77、77.05 mg·kg^-1和22.20 mg·kg^-1，其中，Cr、Ni、Pb含量低于全国土壤环境背景值，As、Hg、Zn与背景值接近，Cd、Cu分别高出背景值50%、14%。

参照《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）中农用地土壤污染风险筛选值，Cd、Cu、Cr、As、Zn、Pb的样本组数分别为775、766、740、703、661、821组，超标率分别为14.7%、3.3%、3.1%、2.3%、2.0%、1.1%，Hg、Ni的样本组数分别为320、408组，均未超标（表 2）。参照《温室蔬菜产地环境质量评价标准》（HJ/T 333—2006）中土壤环境质量评价指标限值，其中，Cd、Hg、Pb、Cu、As、Cr、Zn、Ni的超标率分别为19.4%、7.8%、6.9%、3.3%、3.2%、3.1%、2.0%、1.7%（表 2）

2.2 改进物元可拓模型评价

改进物元可拓模型评价采用土壤重金属含量超标倍数赋权法及毒性系数依次确定样点各元素的权重值（图 2），权重值大小代表产生影响的程度。土壤重金属权重的平均值分别为：Cd（0.28）>Cu（0.22）>Hg（0.19）>Ni（0.12）>As（0.10）>Zn（0.04）>Pb（0.03）>Cr（0.02）。从权重平均值大小来看，Cd、Cu元素所占权重较大，即在评价中贡献较大，为主要影响因子。

该模型评价结果（表 3及图 3）所示，研究样点中处于Ⅰ级（清洁）状态的样本组数为387组，占比为43.9%；处于Ⅱ级（尚清洁）状态的样本组数为430组，占比为48.8%；处于Ⅲ级（轻度污染）状态的样本组数为43组，占比为4.9%；处于Ⅳ级（中度污染）状态的样本组数为7组，占比为0.8%；处于Ⅴ级（重度污染）状态的样本组数为14组，占比为1.6%。总体来看，全国范围内样点土壤污染程度以清洁和尚清洁为主，其中，Cd、Cu为主要影响因子。

2.3 潜在生态风险评价

为进一步分析改进物元可拓模型评价方法的可行性，结合潜在生态风险评价方法进行分析。综合潜在生态污染指数（I_s）评价结果（图 4）显示，Ⅰ级（轻微生态危害）样本组数为714组，占总样本的81.0%；Ⅱ级（中等生态危害）样本组数104组，占11.8%；Ⅲ级（强生态危害）样本组数36组，占4.1%；Ⅳ级（很强生态危害）样本组数27组，占3.1%。受毒性系数影响，Cd、Hg元素单项潜在生态风险水平较高，在综合生态风险指数评价中贡献较大，Cd处于轻微（Ⅰ级）到极强（Ⅴ级）生态危害水平的样点占比分别为42.8%、33.1%、13.8%、4.9%和5.4%，Hg元素分别为46.6%、30.3%、14.4%、5.3%和3.4%。

3 讨论 3.1 设施菜地土壤重金属污染现状

总体来看，我国设施菜地土壤各类重金属含量处于较低水平，整体状况良好。作为高干扰强度的设施蔬菜种植土壤，人为种植因素及特殊的小气候条件导致设施菜地土壤成为一类非常特殊的高积累有机物质的土壤^[29-30]。因此，本研究不考虑不同土壤类型对重金属全量的影响。

本研究土壤重金属平均含量相比曾希柏等^[31] 2007年对全国菜地土壤重金属含量的研究结果有所升高，与Chen等^[32]2015年研究的我国农田土壤重金属含量相比，本研究设施菜地Cd、Cu含量分别高出7%和12%。与孟敏等^[33]2018年关于我国设施农田土壤重金属含量的研究结果较为相似，但最大值相对较高，说明设施菜地土壤重金属呈现出明显累积的现象，这也可能与所收集的文献资料中的数据主要来自受污染的土壤有关。

从超标元素看，参考《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018），土壤主要受Cd、Cu、As、Zn、Cr污染，其中污染最为普遍的是Cd。除Zn外，受污染元素种类与曾希柏等^[31]2007年研究发现设施菜地受Cu、Cr、Cd、As污染的结果基本一致。随年代的推移，超标元素种类稍有变化，近年来，污染突出元素由Cu、Cr转向Cd、Cu，这与其他的研究结果一致^[34-36]。《温室蔬菜产地环境质量评价标准》（HJ/T 333—2006）相比于GB 15618—2018，标准值较低，要求更严格，土壤主要表现为Cd、Hg、Pb、Cu污染严重，与孟敏等^[33]的研究结果一致，但超标率及其他元素的污染状况存在较大差异，这可能与其投入存在差异有关。受天然伴生及人为因素的影响土壤中重金属含量会增加^[37]，如集约化养殖业饲料中常人为添加Cu、Zn、As、Cr等元素，同时Cd元素也常伴随添加至饲料中，导致畜禽粪便等重金属含量较高^[38]，此外，磷肥、污泥或垃圾等含Cd废弃物农用也会造成土壤重金属Cd污染^[39]。

根据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）评价标准及改进物元可拓模型评价结果，约7.3%的样点处于Ⅲ级及以上污染等级。其中，处于Ⅲ级的43个样本组的农产品质量、农作物生长或土壤生态环境可能存在风险，应当加强土壤及农产品检测，并采取安全措施，如深耕翻土、生态培肥、土壤改良剂修复等，调控土壤污染。处于Ⅳ级7个和Ⅴ级14个样本组的土壤污染风险较高，农产品不符合质量安全标准，应当采取严格的管控措施。

3.2 改进物元可拓模型在土壤重金属污染评价中的可行性

在土壤重金属污染评价中，前人利用改进物元可拓模型对城市绿地及耕地等土壤进行重金属污染评价，发现此方法不仅消除了评价过程中人为因素的干扰，提高了评价精度，而且解决了评价体系所导致的土壤重金属污染程度的不确定性和模糊性，最关键的是评价结果能更真实反映土壤的污染状况^{[19, 26, 28, 40]}。所以本研究在《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）下采用此方法对设施菜地土壤重金属污染进行评价，检验物元可拓模型在设施菜地土壤重金属污染评价中应用的可行性，将其结果与潜在生态风险评价的结果进行对比分析。

改进物元可拓模型依据样点重金属含量及毒性系数对样点各元素依次赋权，既考虑了重金属相对于背景值的累积程度以及在土壤环境质量标准下的土壤环境容纳量的污染程度，也考虑了重金属对生物的影响。而潜在生态风险评价直接利用毒性系数进行评价，仅结合土壤重金属背景值，易造成评价结果过高或过低。由于评价结果等级划分差异，潜在生态风险评价结果的Ⅰ级对应改进物元可拓模型的Ⅰ级和Ⅱ级，其他等级依次对应。二者的评价结果基本相似，但部分样点存在差异。如样点535，Cd、Zn的污染等级均为Ⅳ级，Cu的污染等级为Ⅲ级，因此，评价为Ⅳ级更加合理；样点606，Cd、As的污染等级均为Ⅳ级，Zn为Ⅲ级，Pb、Hg、Cu、Ni均为Ⅱ级，Cr为Ⅰ级，评价为Ⅳ级更合理，而潜在生态风险评价结果均偏低。

受评价方法影响，潜在生态风险评价造成6.9%的样点污染水平被低估。结合土壤重金属含量状况及元素所占权重，改进物元可拓模型评价中Cd、Cu元素为主要影响因子，相比于潜在生态风险评价结果，土壤重金属污染状况更合理。

在《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）参考标准下，基于改进物元可拓模型的评价结果能更清晰地界定受污染土壤的污染程度，即更严谨可靠，且评价结果对于明确污染程度及进一步防控污染更具实际指导意义，说明该方法在设施菜地土壤重金属污染评价方面具有可行性。但与传统评价方法相似，该模型缺乏精度验证模型，今后需要结合种植作物中重金属含量进一步评价改进物元可拓模型在土壤重金属污染评价领域应用的可行性^[19]。同时，在评价过程中发现，对于新参考标准《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018），该评价方法中的污染等级划分标准还未统一，后续的研究需要加强论证和完善。

4 结论

（1）我国绝大多数设施菜地重金属含量处于安全水平，仅部分样点超标。土壤Cd、Pb、As、Cr、Hg、Cu、Zn、Ni的含量（中位值）分别为0.15、22.87、7.48、44.79、0.07、25.77、77.05 mg·kg^-1和22.20 mg·kg^-1，土壤Cd、Cu表现出累积。参照农用地土壤污染风险筛选值，超标率为Cd>Cu>Cr>As>Zn>Pb，Hg、Ni不超标。参照温室蔬菜产地环境质量评价标准，超标率为Cd> Hg>Pb>Cu>As>Cr>Zn>Ni。

（2）基于改进物元可拓模型的污染评价结果表明，土壤污染程度以清洁、尚清洁为主，Cd、Cu为主要影响因子。对于Ⅲ级及以上污染等级的土壤应当采取安全防控措施，合理调控土壤重金属污染。

（3）改进物元可拓模型评价相比于潜在生态风险评价，评价结果更符合实际状况，适用于设施菜地土壤重金属污染评价。同时，今后需要在新标准下完善污染等级的划分方法，注重模型精度的修正与验证。