2019, Vol. 36
2. 国家半干旱农业工程技术研究中心, 石家庄 050051
2. The Semi-arid Agriculture Science and Technology Research Center of China, Shijiazhuang 050051, China
蔬菜是人们日常生活中必不可少的食物, 其质量的优劣直接关系到身体健康。随着社会、经济的发展, 人们对蔬菜品质的要求越来越高。土壤是农作物和蔬菜中重金属的主要来源之一, 目前蔬菜地土壤重金属污染已逐渐引起人们的关注。从20世纪80年代至今, 对土壤和蔬菜中重金属含量研究的报道越来越多, 有研究表明, 1989年以来中国菜地土壤中Zn含量最高, 其次是Cr和Cu[1]; 北京市菜地Pb、Cd积累明显, As含量偏高, 蔬菜Cd、Ni、As对人体存在一定的健康风险, 蔬菜Pb对人体有较大威胁[2-6]; 广东蔬菜产地土壤中Cd污染最为普遍和严重, 其次是Hg和As[7]。大棚蔬菜近年来发展迅猛, 对于大棚菜地重金属累积研究也逐年增多, 已有研究表明大棚土壤重金属含量随棚龄增加而增加[8-11], 棚内土壤中一些重金属含量高于棚外土壤, 如:山东寿光蔬菜大棚内土壤中重金属Cd、Zn含量分别是棚外的1.8、1.6倍, 积累较多[8]; 南京一典型大棚蔬菜基地中Cu、Hg、Pb、Zn与露天菜地相比产生了明显的累积[12]。大棚土壤及蔬菜重金属累积事关食品安全及人体健康, 因此需要实施重金属污染调查、监测及防控以确保蔬菜质量安全。
河北省是我国的农业大省, 近年来随着农业产业结构的调整, 大棚栽培已成为河北省蔬菜生产的主要模式。据调查, 2000年河北蔬菜在北京和天津蔬菜批发市场上的占有率分别为45%和33%, 2014年河北省蔬菜种植面积更是达到了123.8万hm2, 其中设施蔬菜播种面积达40.0万hm2[13]。对大棚土壤和蔬菜的重金属污染现状进行调查和评价, 是菜篮子工程的重要任务之一。本研究旨在探究河北省大棚菜地中土壤和蔬菜重金属的累积情况, 以期为河北省蔬菜安全生产及发展提供参考依据。
1 材料与方法 1.1 大棚菜地管理情况在河北省邯郸市永年县、保定市定州县、沧州市青县、石家庄市藁城区四大典型蔬菜产区的大棚采集土壤、蔬菜样品, 并调查大棚菜地的棚龄、蔬菜的施肥等其他管理情况。调查结果显示, 四个蔬菜产区大棚棚龄在1~20年之间; 表层土壤pH在7.38~7.91之间; 大棚菜地施肥量大, 施肥次数多, 具体情况见表 1。底肥主要包括有机肥和化肥, 有机肥多施用鸡粪和羊粪, 施用量在7.5~30.0 t·hm-2 a-1, 化肥多用复合肥和磷酸二铵, 施用量在0.375~2.250 t·hm-2 a-1。追肥多用冲施肥和复合肥, 施用量1.5~7.5 t·hm-2 a-1, 随浇水施用。农药多使用杀菌剂和吡虫啉, 用于防治蔬菜中的螨虫和蚜虫。近几年灌溉均用井水。
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表 1 四个蔬菜产区大棚施肥情况(n=64) Table 1 Fertilizer application rate of four typical greenhouse vegetable bases in Hebei Province (n=64) |
在四个蔬菜产区共64个大棚内用"5点取样法采取0~20 cm土壤混合样品, 同时采集相应作物成熟可食部位样品。土壤样品经风干、研磨, 过100目尼龙筛, 以备实验室分析。蔬菜样品分别用自来水和蒸馏水冲洗3遍, 105℃杀青20 min, 70℃烘干, 粉碎后待测。土壤样品中Cd、Pb、Cr、Ni测定参照《多目标区域地球化学调查规范(1:250 000)》(DD 2005-01)进行样品预处理, As测定参照《土壤质量总汞、总砷、总铅的测定原子荧光法》(GB/T 22105-2008)进行样品预处理。蔬菜样品Cd、Pb、Cr、Ni、As测定参照《食品中总砷及无机砷的测定》(GB/T 5009.11- 2003)和《食品中总汞及有机汞的测定》(GB/T 5009.17-2003)进行样品预处理, 采用标准物质作为内标控制分析质量, 土壤和植物标准样品分别选用GBW07427(GSS-13)和GBW10011(GSB-2)。Cr、Ni、Cd、Pb元素用7700X ICP-MS测定; As用AFS-920双道原子荧光光度计测定。
1.3 评价方法 1.3.1 土壤污染评价——地累积指数法(Igeo)地累积指数法是一种评价土壤中重金属累积污染的方法, 该方法不仅考虑了人为污染因素和环境地球化学对背景值的影响, 还考虑了各地岩石差异可能引起背景值的变动[14]。其计算公式:
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式中:Cn为土壤样品中元素n的浓度; Bn为河北省表层土壤中元素n的背景值[15], 1.5为修正系数。按地累积指数大小将污染等级分为7级, 累积污染程度从无污染到极强污染(表 2)[14]。
1.3.2 蔬菜对重金属的生物富集系数(BCF)
蔬菜对重金属的生物富集系数(Bioconcentration factor, BCF)用于衡量蔬菜从土壤中吸收富集重金属元素的能力, 其计算公式为:
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式中:C蔬菜表示某重金属元素在蔬菜中的含量, mg·kg-1; C土壤表示某重金属元素在相应的土壤中的含量, mg·kg-1。
1.3.3 蔬菜中重金属的健康风险评价采用目标危害系数法(Target hazard quotient, THQ)评价蔬菜中重金属对人体的健康风险, THQ法是USEPA根据不同人群及对应的参数建立的关于人体摄入蔬菜健康风险的评价方法, THQ值若小于1, 则说明对暴露人群没有明显的健康风险, 反之, 存在健康风险[16]。
单一重金属风险计算公式:
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多种重金属复合风险计算公式:
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式中:EF为暴露频率, 取值为365 d·a-1; ED为暴露区间, 取值为70 a; FIR为蔬菜摄入率, 成人为301.4 g·d-1。儿童为231.5 g·d-1; C为蔬菜中重金属含量, mg·kg-1; RFD为参考剂量, Cr、Ni、Cd、Pb、As的RFD值分别为3×10-3、2×10-2、1×10-3、4×10-3、5×10-2 mg·kg-1·d-1[17]; WAB为人体的平均体重, 成人55.9 kg, 儿童32.7 kg; TA是暴露的平均时间, 取25 550 d (365 d·a-1×70 a)[18]。
2 结果与分析 2.1 四个蔬菜产区大棚菜地土壤重金属含量四个蔬菜产区大棚土壤中Cr、Cd、Ni、Pb、As含量见表 3, 与河北省表层土壤背景值[15]比较, 河北省大棚土壤中Cd、Cr含量均值均高于背景值, 分别是背景值的1.99倍和1.10倍, 超背景值比例分别为100.0%、40.6%。Pb、As、Ni含量均值均低于背景值, 然而Pb、As在永年、定州的部分大棚土壤中有富集现象。藁城、青县、定州大棚土壤主要是Cd、Cr有积累, 永年大棚土壤Cd、Cr、Pb、As四种元素都有积累。总体来看, 积累严重的是Cd, 超背景值比例达100%, 含量是背景值的1.50~2.84倍, 以青县Cd含量均值为最高; 次之为Cr, 尤其是藁城大棚土壤, 平均含量是背景值的1.37倍, 且超背景值比例最高, 达66.7%。Cd、Cr在青县和藁城的变异系数偏高, 属于弱分异型, 说明在青县和藁城的各位点Cd、Cr含量分布差异显著, 存在局部点源污染。与《土壤环境质量标准》(GB 15618- 1995)二级标准相比, 除青县一个位点土壤Cd超标外, 其余位点土壤中各项重金属含量均未超标。
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表 3 大棚土壤中重金属含量及地累积指数法评价结果 Table 3 The contents of heavy metals and the evaluation results of geo-accumulation index in greenhouses soil |
河北省大棚菜地土壤中Cr、Cd、Ni、Pb、As含量均值均低于《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)二级标准, 尚未对环境造成危害和污染。故本研究采用地累积指数法以河北省表层土壤背景值为参比, 对四个蔬菜产区土壤中重金属地累积污染状况进行评价。四个蔬菜大棚产区土壤重金属的地累积指数法评价结果见表 3, 总体来看, 研究区土壤中各重金属累积程度由强到弱为Cd>Cr>As>Pb>Ni。除Cd元素出现轻度-中等累积污染外, Cr、Ni、Pb、As均无累积污染。其中, 永年5种重金属元素均不存在累积污染情况, 定州、青县、藁城大棚菜地土壤中Cd均属于轻度-中等累积污染, 其余元素均无累积污染。
2.3 四个蔬菜产区蔬菜中重金属累积分析四个产区蔬菜中重金属含量见表 4, 参照《食品中污染物限量》(GB 2762-2017)中蔬菜的重金属限量标准, 除15.63%(64种蔬菜中10种超标)的蔬菜中Cr超标外, 四个蔬菜产区所调查的蔬菜中Ni、Cd、Pb、As含量均不超标。但四个产区蔬菜中Cr、Ni含量差异较大, 藁城、永年同种蔬菜中Cr、Ni含量均高于定州和青县。藁城、永年蔬菜中Cr含量分别是限量值的1.2、0.7倍, 超标率分别为53.33%(15种蔬菜中8种超标)、11.1%(18种蔬菜中2种超标); Ni含量分别是限量值的62%、37%, 而定州、青县蔬菜中Cr、Ni含量是限量值的5%~8%。另外, 四个产区蔬菜中Cd、Pb、As含量均相对较低, 是限量值的2%~38%。总体来看, 藁城蔬菜中Cr存在一定的风险, 青县、定州蔬菜较清洁。
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表 4 四个产区蔬菜中重金属含量及其与限量标准的比值 Table 4 Contents of heavy metal and the ratio of heavey metal contents to the criteria in vegetables of four vegetable bases |
Cr超标蔬菜有永年的青椒、茄子, 藁城的蒜苗、蒜苔、大葱、菠菜, 平均分别约是限量值的1.1、1.5倍, 有一定的污染。永年的西红柿、芹菜、甘蓝、菜花和藁城的黄瓜中Cr含量在0.3~0.4 mg·kg-1之间, 均高于限量值的60%, 尤其是藁城的西红柿和茄子甚至高于限量值的90%, 存在一定的污染风险。永年的小白菜、蒜苔中Cr含量较低, 为0.15~0.17 mg·kg-1, 是限量值的30%左右。藁城的蒜苗中Ni含量为0.27 mg·kg-1, 是限量值的90%, 存在一定污染风险, 蒜苔、大葱含量在0.22 mg·kg-1左右, 约是限量值的70%;永年的茄子、青椒, 藁城菠菜、西红柿、茄子中Ni含量在0.15~0.17 mg·kg-1之间, 约是限量值的50%~60%;其他蔬菜均低于限量值的50%。四个产区蔬菜中Cd、Pb含量均低于限量值的20%, 较清洁。藁城的大葱、蒜苔、蒜苗、西红柿中As含量在0.023~0.026 mg·kg-1之间, 约是限量值的50%, 其他蔬菜均低于限量值的30%, 污染风险均较低。
2.4 不同品种蔬菜对不同重金属元素富集系数的比较图 1为河北省14种大棚蔬菜对5种重金属元素富集系数的比较, 总体来看, 菠菜、大葱、蒜苗对5种重金属的富集系数均相对较大, 黄瓜、羊角脆均相对较低, 以下是不同蔬菜对不同重金属的富集系数比较分析。
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图 1 不同蔬菜对5种重金属富集系数的比较 Figure 1 The BCFs of heavy metals in different species of vegetables |
Cr:蒜苗、大葱的BCFCr富集系数最高, 均在0.011左右, 其次是菠菜、甘蓝、蒜苔的BCFCr在0.005~0.008之间, 其他蔬菜的BCFCr均不超过0.004, 其中羊角脆、西葫芦的BCFCr最低, 分别为0.000 4、0.000 5。
Ni:菠菜、大葱、蒜苗的BCFNi最高, 在0.016~ 0.020之间; 其次是甘蓝和蒜苔, BCFNi分别为0.007、0.011;其他蔬菜的BCFNi均在0.003~0.005之间, 其中西红柿、羊角脆、西葫芦的BCFNi富集系数最低, 在0.003左右。
Cd:波菜的BCFCd最高, 为0.102, ;小白菜、蒜苔、蒜苗、大葱次之, 其BCFCd在0.046~0.061之间; 其他蔬菜的BCFCd均不超过0.032, 其中黄瓜、羊角脆的BCFCd最低, 在0.003左右。
Pb:蒜苔、大葱、蒜苗、菠菜的BCFPb均较高, 在0.001 8~0.002 7之间; 其他蔬菜的BCFPb均小于0.000 6, 其中芹菜的BCFPb最低, 为0.000 2;
As:大葱的BCFAs最高, 为0.003 6, 蒜苔、菠菜、蒜苗的BCFAs次之, 在0.001 8~0.002 6之间; 其他蔬菜的BCFAs均小于0.001 2, 其中西葫芦的BCFAs最低, 为0.000 4。
为了比较不同类型蔬菜对重金属的富集, 将蔬菜分为叶菜类(菠菜、大葱、蒜苗、小白菜)、球茎类(甘蓝、菜花)、根茎类(蒜苔、芹菜)、果菜类(茄子、青椒、西红柿、西葫芦、黄瓜、羊角脆)。图 2为不同类型蔬菜对重金属富集系数的比较, 总体来看, 对于5种重金属元素, 不同类型蔬菜对其富集系数均为叶菜类>根茎类>球茎类>果菜类, 对不同重金属富集能力为Cd>Ni>Cr>As>Pb。
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图 2 不同类型蔬菜对重金属富集系数比较 Figure 2 The BCFs of heavy metals in different categories of vegetables |
THQ法假定污染物吸收量等于摄入量, 以人体摄入污染物剂量与参考剂量的比值作为评价标准。该值大于1, 则暴露人群有明显的健康风险。从河北省大棚蔬菜健康风险评价结果(表 5)来看, 单一重金属的THQ和复合重金属的TTHQ均小于1, 说明河北省大棚蔬菜重金属不存在明显的人体健康风险。但是, 四个蔬菜产区以及不同重金属健康风险值存在较大差异, 从四个产区蔬菜的复合重金属TTHQ来看, 藁城>永年>青县>定州, 其中藁城的TTHQ高于1, 相关暴露人群存在一定的健康风险, 其次是永年, 而定州和青县的风险较小。河北省蔬菜单一重金属的THQ值由大到小为Cr>Ni>Cd>Pb>As, Cr的THQ值高于0.5, 其他元素的THQ值均小于0.1, 说明河北省蔬菜中Cr存在一定的健康风险, 其中, 藁城产区蔬菜中Cr的THQ值高于1, 说明藁城蔬菜Cr存在明显的健康风险, 应该引起关注。另外, 无论是单一重金属的THQ值还是复合重金属的TTHQ值均为儿童高于成人, 对儿童的健康风险应引起重视。
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表 5 河北省大棚蔬菜的健康风险评价结果 Table 5 The health risk assessment of greenhouse vegetables in Hebei Province |
河北省大棚菜地土壤中Cd累积较明显, Cr有轻微累积。研究表明农用化肥尤其是磷肥中Cd含量较高, 而且磷肥中的Cd超过80%会保留在土壤中[19-20]。四个蔬菜产区底肥多施用含钙镁磷等成分的复合肥和磷酸二铵。推测磷肥可能是河北省大棚菜地土壤Cd污染的主要来源。另外, 青县大棚菜地中的Cd平均含量在四个蔬菜产区中最高, 可能由于青县是典型的大棚蔬菜种植区, 大量、长期施用畜禽粪便有机肥和含磷化肥, 导致Cd累积严重。另外, 大棚蔬菜常用地膜栽培, 地膜生产过程中加入含Cd的热稳定剂, 这也可能是Cd累积的原因[21-22]。茹淑华等[23]研究表明, 河北省集约化养殖场鸡粪中Cr含量显著高于猪粪和牛粪, 分别是猪粪和牛粪的1.29、1.67倍, 超标率达33.33%。从施用有机肥种类来看, 四个产区大棚中有机肥多施鸡粪, 藁城大棚菜地中Cr超背景值比率最高, 为66.7%, 同时其施用的鸡粪量也是四个产区中最多, 因此推测大棚土壤中Cr污染可能与施有机肥尤其是施用鸡粪有关。另外, 研究[20]显示河北省有些菜地是由老棉田或其他经济作物田改造而来, 曾有过污水灌溉、使用含重金属农药的历史, 也会残留大量的重金属污染物, 这也可能是重金属累积的原因。
3.2 蔬菜中重金属累积分析本研究藁城蔬菜中Cr含量超标率达53.33%, 一部分原因是藁城采集的蔬菜中叶菜类蔬菜(菠菜、大葱)比例相比其他产区偏高, 占到1/3, 叶菜类蔬菜可以通过叶片从大气中吸收气态或颗粒态的重金属元素, 吸收能力较高[24], 造成藁城蔬菜中Cr含量整体偏高; 对照土壤中Cr含量(表 3)发现, 藁城大棚土壤中Cr含量在四个产区中最高, 说明土壤中重金属Cr总量与蔬菜吸收量具有一定的相关性。土壤重金属累积分析表明, 藁城土壤中Cr含量高可能与其施用大量鸡粪有关, 因此, 藁城应该减少有机肥施用量。
本研究中四个蔬菜产区土壤中Cd含量均高于背景值, 累积最明显, 然而蔬菜中Cd含量均较低, 平均约为限量值的6.1%, 说明蔬菜中Cd含量除了与土壤中Cd含量有关外, 还受其他因素影响。研究表明影响蔬菜吸收重金属的因素众多, 诸如:土壤理化性质, 土壤中重金属元素含量、形态分配、生物有效性, 蔬菜品种、种植管理条件以及空间差异等[2-6, 22, 25-27], 因此研究蔬菜中重金属含量时, 除了考虑土壤中重金属含量外还应关注其他因素可能造成的影响。
本研究中不同地区的同种蔬菜中重金属含量不尽相同, 如藁城西红柿中Ni含量是青县的10.8倍, 但是藁城土壤中Ni含量(13.2 mg·kg-1)与青县(13.1 mg·kg-1)相当, 也就是说藁城西红柿对Ni的富集系数高于青县, 这很可能与蔬菜品种、种植管理条件相关。许多文献报道的不同地方同一蔬菜品种对重金属的富集能力不尽相同, 甚至差异很大, 如不同地区甘蓝[6, 26, 28]对Cr的富集系数在0.000 4~0.015 6之间, 最大值是最小值的39倍; 同一地区不同品种蔬菜对同一种重金属的富集系数也不同, 如两个不同品种菜心在同一地区种植, 品种1与品种2对Cr的富集系数分别为0.000 09、0.002 04, 相差21.67倍[29]。因此, 对于同一种蔬菜, 在重金属含量较高的大棚中, 应有选择地种植富集能力弱的品种。本研究得出河北省大棚蔬菜中重金属对人体的健康风险最高的是Cr, 这与调查的华北地区蔬菜、秦皇岛蔬菜得出的结论一致[18, 30], 值得关注。
4 结论(1) 河北大棚土壤主要是Cd和Cr累积普遍, 与河北省表层土壤背景值相比, 超标率分别为100.0%、40.6%, Pb、As有局部点位富集现象。地累积指数评价结果表明除Cd为轻度-中等累积污染外, 其他元素均为无累积污染。
(2) 除15.63%的蔬菜中Cr超标外, 所调查的蔬菜中Ni、Cd、Pb、As含量均不超标。菠菜、大葱、蒜苗对5种重金属的富集系数均相对较大, 不同类型蔬菜对5种重金属富集能力均为叶菜类>根茎类>球茎类>果菜类, 对不同重金属富集能力为Cd>Ni>Cr>As>Pb。
(3) 河北省大棚蔬菜重金属总体不存在明显的人体健康风险, 但是藁城蔬菜Cr存在明显的健康风险, 应该引起关注。
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